早期的凝聚与絮凝理论主要研究者强调Al3+的作用，重视Schulze-Hardy法则，认为：①Al3+中和负电胶体颗粒物发生凝聚；②铝盐水解产物具有强烈电中和作用，与负电杂质相互凝聚；③铝盐沉淀生成凝絮体对胶体及溶解杂质有吸附卷扫作用；④最优凝聚区pH范围与氢氧化铝最低溶解区相符合。另外，也有研究者指出Al3+交换容量的重要性，达到等电状态后的水解产物生成凝絮，在颗粒间架桥而达到絮凝，即混凝作用表现在脱稳与黏结两方面。此后，借助于胶体颗粒物的DLVO理论，通过计算各种形状微粒之间的相互吸引能与双电层排斥能，成功地解释了憎液胶体的稳定性及其凝聚作用。20世纪60年代，不同的学者对水处理的凝聚与絮凝机理展开了深入的研究并逐渐趋于一致，提出吸附电中和理论和吸附架桥理论，着重强调混凝过程的铝盐及铁盐水解产物的专属化学作用和有机高分子絮凝剂的空间位阻稳定作用。同时，汤鸿霄综述了各种不同的观点，提出：①铝盐水解产物一定程度的脱稳是产生黏结架桥絮凝的必要前提；②薪结架桥絮凝本质上是异相凝聚及第二极小值的作用。日本的丹保宪仁也在此时期发表论文综合论述了凝聚絮凝机理，应用凝聚物理理论计算颗粒物的稳定性和临界电位，结合多核络合物的吸附和沉淀黏结观念，并通过实验验证了达到所需投药量的计算。60年代后，混凝过程的基础理论与基本模式主要包括基于Stumm和O'Melia的观点的四种作用机理：①压缩双电层；②吸附电中和；③黏结架桥；④卷扫絮凝。70年代初，Amirtharajah通过铝盐的凝聚区域图，对凝聚及絮凝状态作出较清晰的操作图示，但其主要以实验数据为依据，难以适用于所有水质及胶体颗粒状况，仍属定性估算。
随着界面与胶体水化学的发展，逐步建立了凝聚絮凝的界面电位计算体系和表面络合模式。80年代初，Lettennan和Iyer首先提出以Al2(SO4)3进行凝聚和絮凝的综合计算模式。采用MINEQL计算程序由溶液化学平衡计算得到铝的沉淀物量MAl，并认为它全部吸附于物颗粒物表面而求出由它覆盖的表面积浓度As，再由颗粒物总表面积浓度求出未被覆盖的表面积浓度As，并根据界面化学平衡应用Davis三层模型的表面络合模式、MINEQL程序及絮凝动力学方程式计算出絮凝效果。此外还有Dentel提出的沉淀-电中和计算模式，王志石也提出类似于Lettenian的计算路线，三种模式均以氢氧化物沉淀在颗粒物表面的覆盖程度为出发点，求得表面电位的定量结果，回避了絮凝剂水解产物在溶液中存在形态的差异及其在表面上的真实作用机理，同时把电中和作为决定混凝效果的唯一尺度，未必能全面判断混凝过程中的实际状况。随着水质日益恶化而水质要求日益严格，近代水处理工艺往往采用颗粒物群体微界面来强化吸附絮凝过程，此时混凝过程不需要形成粗大絮团，而只需在混合、凝聚脱稳或生成微细颗粒后吸附在颗粒物界面上完成絮凝分离过程，使微细颗粒物及污染物的脱稳聚集和分离在微界面上同时完成。羟基聚合氯化铝絮凝剂的性能与特征更能适应于微界面吸附絮凝工艺，如微絮凝-深床过滤、溶气气浮和纤维拦截接触絮凝等。它们具有混合时间短、药剂投加量低、出水浊度低等优异性质，表现出快速吸附絮凝的特点。然而由于羟基聚合氯化铝絮凝剂电荷高，其凝聚絮凝作用机理与传统铝盐有所不同，必须精确控制投药量才能充分发挥其优异特征。为此，探讨羟基聚合氯化铝聚合物的凝聚絮凝作用机理，建立相应的定量计算模式，并依据模式针对不同水质条件给出相应工艺参数，是羟基聚合氯化铝絮凝剂得到广泛应用的基础，也是势在必行的研究课题。
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